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氧化鐵納米晶中的雙效氟摻雜助力高效水裂解

閱讀次數: -次     發布時間:2018-11-06   

  光電催化水裂解是極具應用前景的一種能源轉化方式,能夠很大程度上克服光催化劑禁帶寬度與水的裂解窗口不匹配的問題,且較之于水的電解具有更低的能耗,因此近年來受到了廣泛的研究。在眾多的光電催化材料中,赤鐵礦型氧化鐵(α-Fe2O3)因其高豐度、較高的光電流密度以及較為合適的帶隙受到了更多的關注,但其較低的本征電子傳導能力極大地限制了光生載流子的有效遷移,且光利用率與表面反應活性仍有較大的優化空間。基于上述研究背景,山東師范大學謝俊峰研究團隊提出,在氧化鐵納米晶中進行可控的氟摻雜能夠有效調控電子結構,提高材料的光吸收,并使氧化鐵的本征析氧反應活性顯著增強,最終實現光電催化水裂解性能的優化提升。

  研究人員利用乙酰丙酮鐵和氟化銨之間的配位競爭,在聚乙二醇的保護下,采用一步水熱法實現了氟摻雜氧化鐵納米晶的制備以及摻雜濃度的可控調控。形貌分析表明,所得的氟摻雜氧化鐵納米晶尺寸約為70 nm,為典型的截角六角雙錐形。Ar+刻蝕下的XPS深度剖析顯示氟元素在納米晶內部具有較為均勻的分布,證實了氟離子的有效摻雜。第一性原理計算表明,氟摻雜能夠導致氧化鐵帶隙間缺陷能級的生成,有望實現光吸收與本征電子傳導能力的增強。隨著氟摻雜濃度的提高,氧化鐵逐漸由紅色變為黑色,紫外可見吸收譜也印證了材料在高波長區域吸光度的提高,使其有望利用更寬的光譜進行光電催化水裂解。

  作者對具有不同氟摻雜濃度的氧化鐵納米晶光電極進行了光電催化性能與析氧反應活性的表征。結果顯示,當氟摻雜量為3.2%時,氧化鐵光電極顯示出最高的光電流以及光電轉化效率,而更高或更低的氟摻雜量都會引起光電性能的降低。此外,電催化析氧反應測試顯示,該摻雜濃度的氧化鐵納米晶同樣具有最高的電催化活性,證實了氟摻雜不僅能增強光吸收、提高光電轉化效率,還能優化材料表面的析氧反應催化活性,從而最終實現材料整體光電催化水裂解性能的大幅提升。

  該研究所報道的通過陰離子摻雜實現本征析氧反應活性和光吸收同步優化的材料設計理念將為構建高效光催化材料提供借鑒。


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